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報告書

点熱源法による緩衝材の熱物性値の測定(埋め戻し材の物性測定と計測装置の改良)(委託研究内容報告書)

熊田 俊明*

JNC TJ8400 2000-017, 74 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-017.pdf:1.71MB

本報告は、本研究シリーズの第2年度(1997年度)に提案した点熱源熱物性値測定法の精度向上と、ベントナイトと珪砂の混合材(分散物質)の熱伝導率の測定を行い、水分含有ベントナイトおよび珪砂混合緩衝材の熱物性値の推算法を確立することを目的とする。緩衝材の熱物性値は、荷重によって決まる密度、水分含有率、珪砂の混合率などによって異なる。緩衝材は使用期間に、種々の温度や荷重および水分含有率の環境に置かれると考えられ、このような緩衝材の熱物性値を知ることが必要である。ベントナイトと珪砂の混合材を分散物質として、既存の分散物質の熱伝導率推算法と既存および本研究における測定値を比較することにより、より精度良い推算式を特定した。既存の熱伝導率推算式では、Frickeの回転楕円体をランダムに分散した場合の推算式と熊田の考案した任意の形状の分散体を回転楕円体に換算する方法を用いれば、精度よく混合材の熱伝導率を推算できる。また、球状分散体に適用する推算式であるBruggemanの式によっても実用上十分な精度で珪砂混合緩衝材の熱伝導率を推算できる。

報告書

The Development of MESHNOTE Code for Radionuclide Migration in the Near Field

若杉 圭一郎; 牧野 仁史; Peter*

JNC TN8400 99-095, 69 Pages, 1999/12

JNC-TN8400-99-095.pdf:10.06MB

ニアフィールド中核種移行解析コードMESHNOTEは、人工バリア中での核種移行に係わるガラスの溶解、緩衝材中の核種の移行、周辺岩盤への核種の放出を解析するために、QuantiSci社との共同で開発したコードである。MESHNOTEは一次元円筒座標系において有限差分法を用いることにより、物質の拡散移行問題を数値的に解く。MESHNOTEは以下の特徴を有している。●複数崩壊連鎖、緩衝材への線形・非線形収着、溶解度による核種濃度の制限を考慮して、核種が緩衝材中を拡散により移行する過程を解析できる。●複数崩壊連鎖については、崩壊系列において同一の親核種からの複数の娘核種の生成(崩壊分岐)、ならびに複数の親核種からの同一の娘核種の生成(崩壊合流)を考慮することができる。●緩衝材中の拡散による移行の境界条件となる、ガラス固化体からの核種の溶出と緩衝材からの周辺岩盤への核種の放出を現象に即して取り扱うことができる。●溶解度、収着定数、拡散係数など核種移行特性を支配する主要パラメータの時間・空間依存性を考慮した解析が可能である。・ユーザーの指定した許容誤差範囲に基づき、各時間ステップにおける解の精度を監視しながら時間ステップを自動的に増加させ、効率的に解析を実施することが可能である。本報告書では、MESHNOTEの概念モデル、数学モデル、数値解法について示すとともに、解析解や他のコードとの比較により、MESHNOTEが有する種々の機能について検証する。

報告書

人工バリアからの核種移行率に対するオーバーパックの腐食膨張と緩衝材の流出に関する感度解析

吉田 隆史; 石原 義尚; 石黒 勝彦; 仲島 邦彦*; 大井 貴夫

JNC TN8400 99-087, 41 Pages, 1999/11

JNC-TN8400-99-087.pdf:7.99MB

地層処分システムの性能評価において、人工バリア中の核種移行に影響を及ぼす現象として、オーバーパックの腐食膨張および緩衝材の流出が挙げられている。このため、この二つの現象によって影響を受ける緩衝材パラメータ(緩衝材厚さ、空隙率、拡散係数)を変化させて人工バリア中核種移行の感度解析を行い、人工バリアから周辺岩盤への核種移行率の変動について調べた。オーバーパックの腐食膨張と緩衝材の流出を考慮し、緩衝材厚さ、空隙率、拡散係数を変化させて解析を行った結果から、この二つの現象は半減期が1万年未満の核種の移行率に対して大きな影響を及ぼすことが分かり、オーバーパックの腐食膨張はこれらの核種の最大移行率を減少させ、緩衝材の流出は逆に最大移行率を増加させることが示された。しかしながら、半減期が10万年を超える核種(例えば、Cs-135やNp-237など)の移行率については、オーバーパックの腐食膨張および緩衝材の流出による緩衝材パラメータの変化が最大移行率に及ぼす影響はほとんどないことが示された。

報告書

クオリティにおける核種移行研究; 第2次取りまとめ反映に向けたデータ取得

芦田 敬; 澁谷 朝紀; 佐藤 治夫; 舘 幸男; 北村 暁; 河村 和廣

JNC TN8400 99-083, 63 Pages, 1999/11

JNC-TN8400-99-083.pdf:5.36MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分に関する第2次取りまとめにおいて設定されている核種移行データの妥当性の確認と信頼性の向上を目的として、地層処分放射化学研究施設(クオリティ)においてデータ取得を行った。実施した試験は、核種移行に係わる溶解度、収着、拡散に関する研究であり、以下に示す5テーマについて実施した。各試験の内容および成果の概要は以下に示す通りである。(1)Np(IV)の溶解度に及ぼす炭酸の影響に関する研究 還元条件、炭酸共存下におけるNp(IV)の溶解度をpHおよび炭酸濃度をパラメータに測定した。得られた溶解度曲線から2種類の水酸化炭酸錯体の存在が示唆され、その安定度定数を試算するとともに、既存の熱力学データと比較した。その結果、既存のデータと比較的近いことが分かった。(2)スメクタイトに対するNp(IV)の収着挙動に及ぼす炭酸の影響に関する研究 炭酸濃度をパラメータとしたスメクタイトに対するNp(IV)の分配係数(Kd)を測定した。Kdは、炭酸濃度(0.04$$sim$$0.15M)の影響を受けずほぼ一定であった。1MKC1およびHC1による脱離挙動を調べた結果、低酸素濃度側ではHC1により、高炭酸濃度側ではKC1により脱離され、2つの異なる脱離挙動が見られた。(3)岩石に対するCs,Pb,Cmの分配係数測定国内の主要岩石(玄武岩、泥岩、砂岩、花崗閃緑岩、凝灰岩)に対するCs,Pb,CmのKdをイオン強度をパラメータに測定した。得られたKdを、第2次取りまとめにおける降水系および海水系での設定値と単純に比較してみると、いずれの条件においても設定値と同程度か高めの値になっており、第2次取りまとめにおける設定値の妥当性あるいは保守性が示された。(4)圧縮ベントナイト中のPbの拡散挙動に関する研究 圧縮ベントナイト中のPbの見掛けの拡散係数(Da)をベントナイトの乾燥密度、珪砂混合率、温度をパラメータに測定した。その結果、バックグラウンドの測定精度が重要であることが分かった。現状で得られた結果より概算したDaからKdを求め、第2次取りまとめにおける設定値と比較した結果、同程度であり、設定値の保守性が示された。(5)圧縮スメクタイト中のCsの拡散に及ぼすイオン強度の影響に関する研究 ベントナイトに不純物として含まれている可溶性塩を除去した圧縮スメクタイト中のCsのDaを乾燥密度

報告書

Sn(IV)のベントナイト・岩石への収着実験およびベントナイト中の拡散実験

小田 治恵; 池田 孝夫*; 柴田 雅博

JNC TN8400 99-073, 112 Pages, 1999/11

JNC-TN8400-99-073.pdf:2.79MB

ニアフィールドにおける核種移行評価において、ベントナイト中の核種の拡散挙動と、ベントナイト中および周辺岩盤中での収着挙動に関するメカニズムを理解し、処分環境条件での分配係数・拡散係数を適切に設定する必要がある。本報告書では、地層処分システムの安全評価上、重要核種のひとつであるSnについて、低酸素濃度条件下におけるベントナイト・岩石へのバッチ式収着実験、ベントナイト中の拡散実験(乾燥密度:0.4、1.0、1.6[g/cm3])を行った。また、スメクタイトへの収着実験およびスメクタイト・ベントナイトへ収着したSnの脱着試験を行い、ベントナイトへの収着形態について考察を行った。求められた分配係数は、ベントナイト103$$sim$$106[ml/g]、凝灰岩104$$sim$$105[ml/g]、花崗閃緑岩103$$sim$$105[ml/g]であった。これらの実験結果に基づき、ベントナイトへのSnの収着挙動は、スメクタイトと黄鉄鉱への収着反応が支配的なメカニズムであること、収着挙動へ与える支配的な影響因子はpHであること、また、ベントナイトへ収着したSnは、固相内部へ取り込まれるなどの非可逆的な化学形態をとることを推定した。ベントナイト中のみかけの拡散係数は乾燥密度0.4、1.0[g/cm3]でそれぞれ10-13、10-14[m2/sec]程度と求まった。1.6[g/cm3]ではより長期の実験が必要とされた。さらに、拡散プロファイルより、圧縮ベントナイト中での分配係数および間隙水中の溶解度を算出し、バッチ系での実測値との比較を行った。圧縮系での分配係数算出値はバッチ系での実測値よりも数桁低いことを確認した。一方、バッチ系での溶解度実測値と圧縮系で推定された溶解度とはほぼ一致した。本研究は、圧縮ベントナイト中でのSnの収着挙動がバッチ系とは異なる可能性を示すと同時に、圧縮ベントナイト中の収着・拡散メカニズム解明にはまだ多くの課題が残されていることを指摘する。

報告書

地層処分場におけるガスの拡散・移行に関する検討

棚井 憲治; 佐藤 治夫; 村上 文啓*; 井上 雅弘*

JNC TN8400 99-045, 108 Pages, 1999/11

JNC-TN8400-99-045.pdf:4.48MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分における人工バリア候補材料の一つである炭素鋼オーバーパックから発生した水素の緩衝材中の移動特性と水素ガスが及ぼす影響について検討するため、緩衝材の候補材料であるベントナイト単一材料および30wt%ケイ砂混合材料を対象とした溶存水素の拡散試験およびガス移行試験を実施し、基本データの取得およびガス移行メカニズムの把握を行った。また、これらの試験により得られたデータに基づいて拡散およびガス移行それぞれに関わる解析的検討を実施した。溶存水素の拡散試験結果から、ケイ砂混合系(ケイ砂混合率30wt%,乾燥密度1.6Mgm-3)での拡散係数は、10-11m2s-1$$sim$$10-10m2s-1の範囲にあり、諸外国の試験結果の範囲とほぼ一致していた。また、拡散係数は、乾燥密度1.6Mgm-3に比べて1.8Mgm-3の値がやや小さく、また、25$$^{circ}C$$に比べて60$$^{circ}C$$の時の値の方がやや大きい傾向を示した。ガス移行試験においては、ベントナイト単一材料で乾燥密度1.8Mgm-3の場合におけるガス有効浸透率は、10-21$$sim$$10-20m2程度であり、30wt%ケイ砂混合系で乾燥密度1.6Mgm-3の場合10-17m2程度である。また、ガスがベントナイトを透気するための破過圧力は乾燥密度に比例して大きくなる傾向にあるとともに、膨潤応力にほぼ比例しており、その値はおおむね膨潤応力程度と推定された。さらに、繰り返し試験結果から、ガスの移行によって緩衝材中に生成される移行経路は、ベントナイトの自己シール性によって修復されることがわかった。溶存水素の拡散解析の結果からは、炭素鋼オーバーパックの腐食速度を5$$mu$$my-1,溶存水素の拡散係数を2x10-11m2s-1とした場合、水素発生開始から1万年後にはオーバーパックと緩衝材の界面にガス発生量の81%程度が蓄積するとともに、その蓄積圧力は16MPa程度であることがわかった。一方、ガス移行解析では、発生した水素ガスのほぼ全量が周辺岩盤に移動するとともに、間隙圧力への寄与は小さく、かつ、緩衝材中の間隙水の排出量も30年以降ほぼゼロに近い値となることがわかった。これらより緩衝材や岩盤の構造力学的安定性や核種移行に影響を与えないことが示された。

報告書

拡散モデルを用いた緩衝材の流出挙動の解析的予測

杉野 弘幸; 菅野 毅*

JNC TN8400 99-040, 75 Pages, 1999/11

JNC-TN8400-99-040.pdf:9.08MB

これまでにサイクル機構では高レベル廃棄物の地層処分研究の一環として、人工バリアとして用いられる緩衝材の岩盤内への流出、侵食挙動に関して研究を進めてきた。平成9年には地層処分基盤研究施設(エントリー)の緩衝材流出挙動試験設備を用いて実施した緩衝材の流出挙動に関する試験に関して報告をまとめている。本書はその後、第2次取りまとめに向けて、緩衝材の流出挙動を解析的に評価した試みを報告したものである。緩衝材の流出挙動は、中野ら(1982)、Pusch(1983)、Kanno and Wakamatsu(1991)、Borgessonら、Ahn(1999)らなどにより研究が為されている。本報告ではこれらの研究をもとに緩衝材の流出挙動に対するメカニズムのモデル化を検討し、緩衝材の流出挙動を拡散モデルと、さらに緩衝材の粘性係数を仮定し、その効果を考慮したモデルを採用することにより、緩衝材の流出挙動の亀裂幅に対する依存性を解析的に表現した。また、その結果を用いて、第2次取りまとめで想定した人工バリアに対して長期にわたる緩衝材の流出に起因する密度変化を解析的に予測することを試みた。

報告書

深部地下環境下におけるSnの収着メカニズムに関する研究(3)研究内容報告書

not registered

PNC TJ1281 95-009, 168 Pages, 1995/03

PNC-TJ1281-95-009.pdf:5.08MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分において、放射性核種の収着メカニズムを解明することは、地層処分の性能評価及び人工バリア技術の開発にとって極めて重要である。平成4、5年度の同件名の研究では、人工バリア材料への放射性核種の収着メカニズム解明のステップとして、$$alpha$$-FeO(OH)/Snの収着試験、$$alpha$$-FeO(OH)へ収着したSnの抽出試験、Snの溶解度試験を行った。その結果から溶解度試験において、より詳細に溶解平衡を確認し、信頼性の高い熱力学データを取得する必要性が抽出された。さらに新たなステップとして、ベントナイト中での支配的な収着メカニズムの推定が必要である。ベントナイトへの収着挙動については、併せて拡散試験を行い、普遍性に関する知見を得ることとした。したがって本研究は、重要核種であるSnについて以下の作業を実施し、基礎的なデータを取得したものであり、今後その発展が期待できるものである。(1)Snの液中支配化学種の推定及び熱力学データの取得(2)ベントナイト、純水モンモリロナイト、$$alpha$$-FeO(OH)へのSn分配係数の取得(3)ベントナイト中のSnの支配的収着メカニズムの推定(4)圧密ベントナイト中のSnの見かけ拡散係数の取得

報告書

天然バリアの核種移行遅延効果に関する感度解析

畑中 耕一郎; 仲島 邦彦*; 内藤 守正; 梅木 博之; 石黒 勝彦

PNC TN1410 92-086, 135 Pages, 1992/01

PNC-TN1410-92-086.pdf:3.69MB

地質環境中での核種の移行は、移行経路の幾何学的特徴や遅延特性等、地質媒体の構造的特性を強く反映した因子に影響を受けると考えられる。そこで、地質媒体についての核種移行遅延効果と移行経路などの各媒体が有する特性や水理学的条件等との関連を明らかにすることによって、天然バリア効果の基本的な性能を示すことを目的として解析を行なった。解析にあたっては、まず、国内外の研究を参考にしつつ核種の移行経路と対応する移行メカニズムに着目して、地質媒体を多孔質媒体と亀裂性媒体に分類し、これらに対しそれぞれ核種移行モデルを作成した。次に、このモデルを用いて地質媒体の条件や特性を示すパラメータに対する核種移行遅延効果を感度解析的に評価した。その結果、多孔質、亀裂性いずれの媒体においても核種の移行遅延効果は、その環境条件に関わるパラメータ、地質媒体の厚さ(ある地質媒体中の評価地点までの距離)、核種の特性に関わるパラメータに強く依存し、これらのパラメータの設定範囲における遅延効果の程度は幅広いものであった。しかしながら、10m程度の比較的小さい媒体厚さにおいても、媒体が有効な遅延効果を示すパラメータ群の組み合わせが存在することがわかった。その結果、天然バリアとして充分な性能を有する場合には、人工バリア近傍の地層の保持能力によって地下水の環境安全性を確保できる可能性があり、この点から、ニアフィールドの地質環境条件をできるかぎり精確に把握していくことの重要性が示唆された。

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